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我院在绿色选择性硅氢键氧化领域取得重要进展

发布者:田潇  发布时间:2019-04-26 15:45:20  浏览:

氧化反应是有机化学中极为重要反应,选择性氧化可以用于合成有机化工产品、材料分子、药物中间体、及复杂分子的后期修饰。发展绿色选择性催化氧化可以实现高效、选择性合成所需要的化学产品,并且反应中不产生、或产生较少废弃物,实现高效、原子经济性化学反应。

硅醇是构建材料分子重要组成单元,重要化工原料,有机合成中间体,药物分子单元,以及有机催化剂。截至目前,已发展了使用铑、钌、钯、金、银、钛、钨、等催化氧化反应,实现对硅氢键氧化合成硅醇反应,但在反应选择性上不可避免地形成硅醚产物。高锰酸钾常常被当作氧化剂用于碳氢键、碳碳双键、等氧化反应,使用高锰酸钾也可以实现对硅氢键氧化合成硅醇,但反应需要剂量高锰酸钾,反应中会产生当量二氧化锰废弃物,并且底物有很大局限性。由于锰是一个金属锰是一个廉价、毒性较低金属。 近年来,有机化学家发展了血红素、非血红素结构类卟啉锰催化剂,用于碳氢键氧化,但没有含锰的催化剂用于硅氢键氧化合成硅醇的报道。


近日,我院肖建良教授团队“绿色催化合成团队”, 李超群研究员小组通过发展富电子联吡啶型锰作为催化剂,以H2O2为氧化剂实现了对硅氢键的高效、选择性条件温和的氧化,解决了硅氢键氧化合成硅醇不过避免有硅醚副产物这一挑战性课题。这一研究成果以VIP文章在线发表在国际顶尖化学期刊《德国应用化学》(Angew. Chem., Int. Ed. 2019, 58, 6380 –6384)上,并被选前封面文章。最近文章也被“ChemViews”报道。硕士研究生王凯凯为该论文第一作者,肖建良教授和李超群研究员为论文共同通讯作者,陕西师范大学为第一署名单位。


论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.201903074

ChemViews报道: https://www.chemistryviews.org/details/ezine/11146095/Oxidative_Synthesis_of_Silanols.html

该工作得到了中央高校基金(GK201603052)、陕西省自然科学基金面上项目(2017JM2002)、陕西师范大学启动经费、长江学者创新团队基金 (IRT_14R33), 和“111”引智计划 (B14041)等经费资助。

实验室简介:李超群课题组组建于2014年底,现有硕士研究生6名,国内博士生1名,国际留学博士生1名。课题组研究方向是“锰催化的选择性氧化反应研究”。课题组秉持在理解氧化反应基础上,发展绿色、高效选择性硅氢键、碳氢键、碳碳双键、碳碳三键、等氧化反应,目前已经完成了一些工作,其科研成果相继在本领域国际著名刊物上公开发表。